近日，我校功能炭材料團隊在高性能锂硫電池電催化劑的設計和精确調控方面取得新進展。相關成果以“Regulating Fe aggregation state via unique Fe-N-V pre-coordination to optimize the adsorption-catalysis effect in high-performance lithium-sulfur batteries”發表于Advanced Functional Materials。

锂硫電池具備理論能量密度高（2600 Wh kg^-1）和成本低等優點，是最具發展潛力的新型電池體系之一。然而其進一步商業應用也被一些關鍵問題所限制。一方面，锂硫電池中存在多相反應，且硫及其還原産物（Li₂S₂/Li₂S）的絕緣特性增加了電極上電子傳遞的阻力，導緻液固轉化氧化還原動力學緩慢；另一方面，多硫化物在醚基電解液中的溶出特性導緻了穿梭效應，造成硫的不可逆損失和锂枝晶的形成。多數研究表明吸附-催化機制可以有效緩解上述問題。

對此，研究團隊報道了一種獨特的Fe-N-V預配位結構，從而調控液相前驅體中遊離Fe³⁺的含量，成功構築了單原子Fe-N₄和超細VN納米粒子修飾的氮摻雜多孔“海膽狀”空心碳納米球。

在該材料中，“海膽狀”碳殼上的分層微介孔為多步硫轉化提供了良好的寄主環境，單原子鐵促進了硫的液固還原過程，VN對多硫化物體現出強化學吸附作用同時有利于硫化锂的解離；并且，VN和Fe-N₄活性位點的納米鄰域分布對硫物種的錨定-還原-分解過程呈現出協同效應。實驗結果和理論計算共同證實了該材料對完整硫轉化過程具備最優化的吸附-催化效果。當該材料用于聚丙烯隔膜塗層時，锂硫電池表現出高循環穩定性（1C，700次循環，容量衰減率為0.024%）和優異的倍率性能（4C，683.2 mAh g^-1）。此外，在5.6 mg cm^-2的高硫負載下，锂硫電池在100次循環後仍保持5.06 mAh cm^-2的高面積容量。本研究為異源雙金屬集成電催化劑的設計提供了新的思路，對高性能锂硫電池的商業化具有重要意義。

該工作第一作者為博士研究生楊璐彬，通訊作者為王際童教授和淩立成教授，同時，得到了張亞運特聘副研究員的幫助與指導。此外，該工作得到了國家自然科學基金、上海市自然科學基金等支持。

原文鍊接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303705